固态锂电池有望解决传统锂离子电池中比能量与安全性之间的矛盾被认为是下一代锂电池的主要发展方向之一。固体电解质为其中的关键材料。在诸多固体电解质材料体系中,石榴石型固体电解质(LLZO)以其高的离子电导率、良好的化学和电化学稳定性而备受关注。然而LLZO/Li界面阻抗过高是急需解决的难题之一。本工作中,段华南等人通过表面处理获得了Li和LLZO之间优异的润湿性能(图一)。室温下,LLZO/Li界面电阻仅为6.95 ohm cm2;在0.1mA cm-2电流密度下,锂锂对称电池实现了950小时的长时间循环。优异的界面润湿性也将临界电流密度(CCD)提高至13.3mA cm-2,高出同行一个数量级!且电化学恒流循环过程没有出现任何短路的迹象(图二)。同时结合飞行时间-二次离子质谱(ToF-SIMS)等多种先进表征手段以及第一性原理计算(与密歇根学院朱虹老师合作),对其机理做出了解释。此工作是LLZO/Li界面研究的一次突破,显著提高了此界面的稳定性和电流密度,在固体电解质的应用上迈出重要的一步。
图一 (a-b)经过表面处理之后的LLZO/Li的界面电镜图;(c-d)未经过任何处理的LLZO/Li界面电镜图;(e)两种不同方法下润湿状态实物对比图。
图二(a)Li/LLZO/Li对称电池在室温条件下的极限电流密度测试图;(b-c) 对称电池在不同条件下的循环性能图。
自从2013年以来,段华南小组一直致力于锂离子固体电解质的合成、性能和应用研究,先后在Journal of Power Sources、ACS Applied Materials & Interfaces、Electrochimica Acta、Solid State Ionics和Angewandte Chemie (International Edition)上发表一系列学术论文。
该工作得到了国家自然科学基金(11304198和51972211),国家重点研发计划(2017YFB0701900),上海交通大学材料基因工程联合研究中心项目(15X190030002)以及上海交通大学SMC-晨星优秀青年教师(B类计划)(15X100080047)等的资助。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.201906189
撰稿:郑鸿鹏,段华南